プラズモニック格子の結合プロセスと有機分子の発光特性の制御におけるレイリー異常の役割

Scientific Reports volume 12、記事番号: 3218 (2022) この記事を引用

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有機エミッターの発光特性に対する周期的な金属配列の影響の調査について報告します。事前に、レイリー異常に関連する消光スペクトルの解析によるナノ粒子間の結合プロセスの研究は、励起格子モードの性質を定義する際の消光スペクトルの重要な役割を示しています。得られた結果は、レイリー異常が個々のプラズモニック応答と集合的なフォトニック応答の間の中間として考えられることを強調しています。その後、格子モードと、近くのエミッタの寿命および放射指向性に対する格子モードの関連効果に関する実験的および数値的研究により、幾何学的格子パラメータを調整することで、局所的な効果から遠方場応答までの特定の結合プロセスを選択できる可能性が提供されることが示されました。結合の強さに応じて、状態密度を増加させるか、回折次数を与えることによって、発光を大きく変えることができます。最終的に、この研究は、レイリー異常が、発光を高度に指向性のあるものにするための一連の回折物体として機能するようにナノ粒子を駆動する励起源の役割を果たすことを報告する。

数年にわたり、1 次元 (1D) アレイおよび 2 次元 (2D) アレイの結合金属ナノ粒子 (NP) に高い注目が集まってきました 1、2。それらの集合モード特性に関するいくつかの研究が報告されています3、4、5、6。特に、多くの研究は、プラズモニックアレイを使用した高エネルギー閉じ込めと電場強化の可能性を示しています 7、8、9。励起モードは、入射光の偏光や角度、幾何学的格子パラメータ、周囲の媒質の屈折率など、いくつかのパラメータに敏感です。さらに、NP 間の相互作用は、使用される光学デバイスの性能に重要な影響を与える可能性があります。光源の特定のケースでは、NP 回折格子が近くのエミッタの発光特性に大幅に影響を与えるため、これらの相互作用は非常に重要です。実際、いくつかの結合パラメーターに応じて、プラズモニック効果 10 は活性分子の発光を増強または消失させることができます。ナノ粒子アレイは、構造面内のかすめ角での回折現象に関連するレイリー異常 11 も示します。それらは消光スペクトル上に鋭いピークとして現れ、特に入射波の角度、周囲の媒質の屈折率、および格子周期に依存します11、12。物理的には、これらは回折次数の出現または消失によるもので、これはエバネッセントモードから伝播モードへの変化、またはその逆の変化に対応します。

格子周期が短く、局在表面プラズモン共鳴 (LSPR) とレイリー異常 (λRA) の間のスペクトル離調が大きい場合、格子は局在プラズモン特徴のみを示すことが示されています。ただし、格子定数が λRA に匹敵するように選択されると、構造はいわゆる表面格子共鳴 (SLR)、つまりプラズモニック (LSPR) 特性とフォトニック特性の両方を共有する混合モードを維持します 13。これらの SLR は長寿命モードであり、いくつかの格子セル上に非局在化されています。これらは、これらのハイブリッド状態で発生する損失が低いことを示す、高い品質係数を備えた狭い共振として現れます。構造内にレイリー異常が存在することは、SLR モードを励起するために必要な条件であると思われます。これらの特定の波長では、NP は集合的な回折現象に関与し、エネルギーがアレイの面内に分散されます。

実際には、2 つの領域が区別されています 14。モード強度がナノ粒子付近に閉じ込められる純粋なプラズモニック領域と、アレイ内の光のコヒーレント散乱によって表面モードが構造全体に伝播するハイブリッド領域です。これらの励起 SLR モードは、回折かすめ波と結合した局在プラズモン振動の混合モードとして説明されています。

430\,{\text{nm}}\)./p> 430\,{\text{nm}})\), we observe that the resonance peak of the UB becomes thinner (FWHM \(= 20.4\,{\text{nm}}\)) with an SLR-like behavior whereas the peak of the LB becomes broader (FWHM \(= \,51\,{\text{nm}}\)) with an LSPR-like behavior./p> 430 nm./p> 430\,{\text{nm}})\), the initially LSPR mode penetrates the zone of the Rayleigh anomalies and an inverted trend is observed: the initial LSPR follows the dispersion of the Rayleigh anomalies in contrary to the peak of the SLR branch that exhibits a large resonance./p> 430 nm./p> 430\,{\text{nm}}\) the factor decreases to \(\sim 4\%\) at \(p = 455\,{\text{nm}}\)./p> \lambda /n_{d}\) ; with \(\lambda /n_{d} \sim 358nm\) corresponding to the excitation of \(\left( { + 1;0} \right)\) Rayleigh anomalies at \(\varphi_{d} = 0\) under a normal incidence \(\theta_{inc} = 0\)./p>